黄 胜，钱嘉澍，张园林，吴诗勇，陈剑佩，吴幼青
(1.华东理工大学 资源与环境工程学院 能源化工系，上海 200237；
2.华东理工大学 化工学院 化学工程联合国家重点实验室，上海 200237)
随着我国国民经济的高速发展和人民生活水平的不断提高，我国一次能源中原油供需矛盾日益突出。2021年，我国原油进口量达5.13亿t，原油对外依存度达72%。原油供应不足已严重威胁我国的能源和经济安全，甚至国家安全。为此，我国迫切需要原油的替代能源缓解液体燃料短缺的问题。我国一次能源结构具有富煤、贫油、少气的特征，煤直接液化(或油煤共炼)技术是缓解我国原油短缺的有效途径之一，已成为我国解决原油安全问题的战略选择之一[1-5]。加氢反应器是煤直接液化技术的核心设备，反应器结构及内部气-液-固三相流场流动特性直接决定了产物分布规律及性质、装置的安稳长满优运行以及技术经济性。因其具有结构简单、操作成本低等诸多优点，鼓泡床反应器在煤直接液化技术的研究开发进程中广泛应用[6-8]，其中无返混平推流反应器应用较多。如德国煤直接液化工艺(IG)和新工艺(IGOR)、日本NEDOL、美国SRC和EDS以及俄罗斯的低压加氢工艺等都采用了鼓泡床反应器。2015年1月，陕西延长石油(集团)有限责任公司的全球首套45万t/a油煤共炼工业示范装置一次打通全部工艺流程，产出合格产品，该技术采用了三段串联的鼓泡床反应器[9-11]。然而，工业运行经验表明：大规模鼓泡床反应器存在返混增强、物料流场分布不匀一性趋强以及传质效率低等影响反应器稳定运行、反应效率和工况安全的突出问题[12-16]。
因此，掌握大型鼓泡床反应器内流场流动特性，获取流场传质强化及优化控制的技术途径显得尤为重要。内构件可促进气泡破碎、增强体系湍流强度、增加反应比表面积，从而实现反应物停留时间优化及传质效率提高。因此，设置内构件被认为是改善反应器内流场流动特性的有效方法。如HUANG等[17]与YANG等[18]通过设置导流筒改变液相循环尺度与湍流耗散率，从而提高了传质效率。PRADHAN等[19]研究了列管束与螺旋盘管对反应器内气含率的影响，螺旋盘管由于更小的管间间隙导致大气泡含量下降，故气含率高于列管束。但纵向内构件对反应器内流场进行了切割，阻碍了物料的径向运动，反应器内物料分布不连续。针对上述问题课题组开发了一种径向展开的新型阻尼分布器，在冷模试验平台上探索了新型阻尼分布器的作用机制，考察工业反应器中不同阻尼分布器设置方式的流场强化效果。此外，进一步探究了阻尼分布器组合在工业反应器放大过程中的流场强化效果，研究结果可为工业级鼓泡床反应器流场强化、优化设计及放大提供理论支持。
1.1 鼓泡床反应器流场流动特性数值模拟
采用数值模拟不同规模工业级鼓泡床反应器以及反应器设置阻尼分布器前后在高温高压条件下的流场流动特性。由于煤粉颗粒较小，与重油混合后形成稳定的油煤浆，为简化计算将气-液-固三相体系简化为气-液两相体系。模拟的反应介质为氢气-油煤浆，体系温度480 ℃，压力21.3 MPa，黏度40×10-3Pa·s。工业级鼓泡床反应器的主体为圆柱状空腔，进口是一个底部直径小、随高度增加直径不断变大的圆台结构。对鼓泡床反应器建立二维模型，网格为四边形网格，并在反应器进出口、壁面附近进行网格加密，网格数量为130 833(图1)。100万t/a 反应器按照45万t/a反应器尺寸等比例放大，不同规模的工业级反应器几何参数见表1。
图1 鼓泡床反应器的外形及网格划分Fig.1 Schematic of reactor geometry model and meshing
表1 2种规模的工业级反应器的几何参数
多相流模拟采用Euler-Euler模型。煤与重油共加氢工艺中浆相黏度较大，故采用RNGk-ε模型能更好描述高黏度体系中的湍流情况。相间作用力考虑了曳力、升力、湍流扩散力和壁面润滑力，其中曳力选用Tomiyama模型，升力选用Tomiyama模型，湍流扩散力选择Lopez de Bertodano模型。考虑到气泡运动过程中不断发生破碎和聚并，故采用耦合群体平衡方程(PBM)对反应器内气泡尺寸进行模拟计算以提高对气泡尺寸模拟的精度。开发新型阻尼分布器为带偏转翅片的圆盘结构，翅片偏转角度在不同径向位置上有所变化。
1.2 气泡聚并及破碎行为
在高2 720 mm，内径280 mm的鼓泡床反应器(图2)冷模试验平台中采用高速摄像机研究了阻尼分布器对气泡聚并及破碎行为的影响。高速摄像机型号为Photron，Fastcam SA2，拍摄速度500帧/s，图像分辨率2 048×2 048 pixels。相机的曝光时间为0.5 ms，相空间分辨率为0.26 mm/pixel。设置白色背景板增强气泡与环境的对比度，设置漫射白光作为照明，拍摄结果如图3所示。高速摄像机获得的气泡图像通过MATLAB进行处理。灰度图像转换为二值图像后对气泡边界进行区分，对边界内的孔洞进行填充，用于计算气泡的投影面积。单个气泡的等效直径de,i的计算公式如下：
(1)
式中,de,i为单个气泡的等效直径，mm；
A为单个气泡的投影面积，mm2。
图2 鼓泡床反应器冷模试验平台的外观照片Fig.2 Picture of cold mold platform of bubble column reactor
图3 反应器内气泡高速摄像拍摄的照片Fig.3 Picture of bubbles in the reactor by the high-speed photography
每组气泡群中所有气泡的Sauter平均直径d32和等效表面积S计算公式如下：
(2)
(3)
2.1 鼓泡床反应器放大对流场流动特性的影响
2种规模反应器不同高度处的局部液速如图4所示。由图4可知，2种不同规模的工业级反应器均存在中心液速大、边壁区域反向流动的情况(局部液速为负值)。随反应器高度增加，中心液速逐渐降低。45万t/a反应器中H>6 m区域内各高度的局部液速差值小于1 mm/s，100万t/a反应器中H>10 m区域内各高度的局部液速差值小于1 mm/s，可认为该区域内流场已基本达到稳定状态。此外，100万t/a反应器对应高度平面上的中心液速及局部液速差值均大于45万t/a反应器，且边壁区域的液相返混层厚度略有增加，说明工业级反应器放大后局部液速分布不均匀性以及液相循环尺度均有所增加。
图4 2种规模反应器不同高度处的局部液速Fig.4 Local liquid velocity at different measuring heights in two industrial reactors
由图4可知，随反应器高度增加，液相返混层厚度稍有减小。结合反应器进口处液相速度矢量(图5)可知，反应器进料区是一个底部直径小、随高度增加直径不断增大的圆台结构。进料区内液相存在小尺度循环，引发液相的径向运动。在进料区底部返混位置靠近反应器中心，随进料区直径增加液相循环尺度改变，径向速度分量在流动过程中逐渐减小，返混层厚度减薄直至基本稳定为0.3倍塔径。
图5 反应器进口处的液相速度矢量Fig.5 Liquid velocity vector at the inlet of the reactor
2种不同规模的工业级反应器内局部气含率分布如图6、7所示。由图6、7可以发现，工业级反应器内局部气含率轴向和径向分布极不均匀，尤其是在反应器下部的径向分布上，中心气含率远高于边壁处。此外，反应器规模放大后，局部气含率轴向和径向分布不均匀性增大，特别是反应器进口处中心气含率与边壁处差值远高于45万t/a反应器，且出口处存在更明显的气体聚集。这主要是因为反应器放大过程中，气体受径向作用力未明显变化，而随反应器直径(即反应器规模的放大)增加，气体从反应器中心扩散到边壁所需时间更长。放大过程中局部气含率和液速分布不均性趋强导致反应器内难以实现流场稳定。
图6 2种规模反应器局部气含率的分布云图Fig.6 Cloud image of local gas holdup in two industrial reactors
图7 2种规模反应器不同高度局部气含率Fig.7 Local gas holdup of two industrial reactors at different heights
由图7可知，2种规模反应器中H>10 m区域内局部气含率差值均小于0.05，表明在此高度流场基本达到稳定状态。对比2种规模反应器局部气含率分布情况可以发现，相同高度处100万t/a反应器内的局部气含率均高于45万t/a反应器，这主要是由于放大过程中为保持反应器内物料停留时间不变，进入反应器的气体流量有所增加。
2种规模反应器不同高度处气泡的直径分布如图8所示。由图8可知，随2种规模反应器高度的增加，大直径气泡的概率密度有所增加，即大直径气泡占比增加。在反应器高度分别为3D、6D和9D处(即高径比H/D分别为3、6和9时)，2种规模反应器中体积概率密度最大的气泡直径分别为8～10、8～10和10～12 mm以及6～8、8～10和10～12 mm，即45万t/a和100万t/a反应器中占比最大的气泡直径分别增加约2和4 mm，从而导致气液接触比表面积和传质效率的降低。
图8 2种规模反应器不同高度处气泡直径的体积概率密度Fig.8 Probability density function of bubble diameter in two industrial reactors at different heights
此外，45万t/a反应器中气泡尺寸分布范围较大，气泡最大直径随反应器高度升高从22 mm增至26 mm，而100万t/a反应器中气泡尺寸分布范围相对较小，最大气泡直径为14～16 mm。在反应器底部气泡刚离开气体分布器不久，初始气泡直径较小，气泡上升过程中发生碰撞而聚并，引起气泡直径增大。与此同时，大气泡也会因表面受力不平衡而发生破碎，气泡聚并与破碎的动态平衡决定反应器内气泡尺寸分布。由于反应器规模放大后反应器高度及内部空间增大，气泡碰撞与破碎几率增加，从而导致气泡的最大直径以及体积概率密度最大的气泡直径均有所减小。反应器中不同尺寸气泡受到的升力方向不同，大气泡受升力影响向反应器中心聚集，小气泡向边壁方向移动[20-22]，故气泡尺寸会影响其在反应器内的分布。因此，随着反应器高度增加，反应器边壁气含率略有提高(图7)。相同进气量下气泡尺寸的增大导致气液接触表面积减小和气泡上升速度提高，引起局部气含率下降，反应器中心区域气含率下降印证了气泡尺寸的增加以及不同尺寸气泡的径向运动。因此，工业级鼓泡床反应器内流场分布极不均匀，气泡在上升过程中发生聚并引起气液接触面积下降，这些现象在反应器放大过程中进一步加剧，不利于提高生产效率。为改善鼓泡床反应器中流场的均匀性，需采取合适方法强化流场。
2.2 阻尼分布器对气泡聚并及破碎行为的影响
为提高大规模鼓泡床反应器流场的均匀性，在冷模试验平台中设置阻尼分布器，并采用高速摄像机对经过阻尼分布器前后的气泡聚并及破碎行为进行研究，结果见表2。高速摄像结果表明：气泡经阻尼分布器时发生破碎，小气泡数量增加。以多个气泡组成的气泡群为单位，统计气泡群经过阻尼分布器前后的Sauter平均直径(d32)和等效表面积(S)的变化情况，表2中的每个字母(字母A～L)代表经分布器前后的一组气泡群。
由表2可以看出，不同气泡群经过阻尼分布器后气泡群的平均直径从13.48～24.38 mm降低至9.40～20.38 mm，表面积均有不同程度增加，增幅为8.5%～71.9%。经阻尼分布器前所有气泡群的d32为20.30 mm，经分布器后降低至16.00 mm，平均直径减小约4 mm。不同气泡群平均直径和表面积变化幅度主要受气泡破碎形成的子气泡尺寸及形态影响，当子气泡尺寸较平均、形态较扁时表面积增幅较大。一方面阻尼分布器的翅片增加了气泡与分布器直接碰撞的机会，提高了气泡破碎概率。另一方面设置阻尼分布器改变了流场的水力直径，湍流涡尺度减小，尺寸更小的气泡与湍流涡碰撞时发生破碎。上述原因导致气泡经过阻尼分布器后平均直径减小，气泡尺寸分布更均匀，气液接触面积增加。此外，阻尼分布器的偏转翅片将气泡的运动轨迹导向边壁区域，使气泡出现在近边壁区域的概率增加，从而导致边壁区域局部气含率增加。
上述结果表明，设置阻尼分布器能有效缓解气泡聚并导致的气液接触面积减小、传质效率降低等问题，提高局部气含率径向分布的均匀性。此外，设置阻尼分布器还能有效降低反应器中心液速，提高局部液速分布的均匀性。
2.3 不同阻尼分布器组合对流场流动特性的影响
因单个阻尼分布器对流场的轴向影响范围有限，为提高整个反应器内流场的均匀性，考虑设置多个阻尼分布器以扩大其轴向影响范围。因此，在45万t/a反应器中分别设置2层(分别置于反应器高度为5和9 m处)和4层(分别置于反应器高度为5、9、13和17 m处)1/6倍塔径的阻尼分布器，并考察设置多层阻尼分布器对流场流动特性的影响规律，结果如图 9、10所示。
图9 设置不同层数阻尼分布器的局部气含率分布云图Fig.9 Cloud image of local gas holdup with different number of plies
图10 阻尼分布器层数对局部气含率与局部液速的影响Fig.10 Influence of the number of plies on local gas holdup and liquid velocity
由图6、9可以看出，设置2层阻尼分布器后分布器下方气含率径向分布均匀性均有所提高。第2层分布器上方局部气含率的分布规律突变，由中心峰分布转变为壁面峰分布。设置4层阻尼分布器后，第3层分布器上方的局部气含率转变为壁面峰分布。由图7和图10可以看出，设置阻尼分布器后反应器不同高度平面的中心气含率均有所下降，气含率径向分布均匀性有所提高，尤其是在反应器底部。中心气含率变化最大的位置出现在H=10 m平面上，气含率下降0.136。由图10可知，设置2层阻尼分布器后流场在H>10 m区域充分发展，各高度局部液速基本一致。当阻尼分布器增加至4层时，H=6、10 m高度处的中心液速骤降情况得到一定程度缓解。阻尼分布器层数对液相返混层厚度几乎无影响。
当设置4层阻尼分布器时，考察分布器尺寸对流场流动特性的影响，结果如图11、12所示。当阻尼分布器直径为1/6倍塔径时，气含率在第3层分布器下方均呈中心气含率高、边壁气含率低的中心峰分布特征，而第3层分布器上方呈中心气含率低、边壁气含率高的壁面峰分布特征，气体主要聚集在第3层分布器下方，上方中心气含率大幅减低。当阻尼分布器直径增至1/4倍塔径时，气含率在第4层分布器下方呈中心气含率高、边壁气含率低的中心峰分布特征，气体主要聚集在第4层分布器下方，第4层分布器上方和下方气含率差异减小，即气含率分布的轴向均匀性进一步提高，连续性变好。此外，随着分布器直径的增加，气相绕流绕过的径向范围扩大，阻尼分布器边缘处气含率升高，气含率径向分布的差异减小。在H>10 m区域内设置大尺寸阻尼分布器时同一平面上的局部气含率差值均减小，说明气含率径向分布更趋均匀。
图12 阻尼分布器直径对局部气含率的影响 Fig.12 Influence of internal diameter on local gas holdup
设置4层1/4倍塔径阻尼分布器前后的气泡尺寸分布如图13所示，可知未设置分布器时，直径6～9 mm的气泡体积概率密度最大，占比约60%，此时全塔气泡d32为7.51 mm。加入阻尼分布器后，直径3～6 mm气泡的体积概率密度增加约8.0%，而直径小于3 mm和6～9 mm气泡的体积概率密度则分别降低5.4%和4.8%，导致全塔气泡d32降低至7.46 mm。大于3～6 mm气泡占比的增加可能是由于小于3 mm气泡的聚并和6～9 mm气泡的破碎引起的。阻尼分布器组合改变了安装位置附近的水力直径，反应器内湍流强度升高，湍流涡尺寸减小，气泡间的碰撞几率提高，小气泡有更多机会聚并成大气泡。与此同时，气泡在与小于自身尺寸的湍流涡碰撞时会发生破碎[23-24]，而阻尼分布器组合在反应器中增加的一些锐利边缘也会将经过边缘的大气泡切割成小气泡。由图13还发现大于10 mm的气泡占比变化较小。这可能由于工业级反应器的规模较大，反应器内湍流涡尺寸分布范围很宽。当湍流涡尺度大于气泡直径时，气泡只发生运动轨迹改变而气泡尺寸未改变。
图13 设置阻尼分布器组合前后反应器中气泡尺寸分布Fig.13 Bubble size distribution with or without resistance internal
阻尼分布器直径对局部液速的影响如图14所示(与图4对比)。阻尼分布器直径对安装位置下方平面(H<5 m)的局部液速影响较小。在阻尼分布器上方(H>5 m)不同高度间的局部液速差值在安装分布器后显著减小，H=6～18 m的中心液速差值由1/6倍塔径的0.6 mm/s降低至1/4倍塔径时的0.3 mm/s，液相速度分布的轴向均匀性有所提高。这可能是由于设置1/4倍塔径分布器后，分布器直径与安装距离较适宜(分布器安装距离与分布器直径比约为9∶1)，液相在碰到下一层阻尼分布器时还未回流至反应器中心，故2层阻尼分布器间的局部液速基本相同，尤其是在H=10～18 m。分布器直径为1/4倍塔径时，在反应器H>6 m区域内同一高度平面上液速差值与1/6倍塔径分布器相比略有下降，局部液相速度分布径向均匀性有所提高。液相返混层厚度随反应器高度的增加略有减小，阻尼分布器直径对液相返混层厚度基本无影响。考虑到阻尼分布器直径为1/4倍塔径时，反应器中心气含率及液速已略低于反应器壁面处，继续增加阻尼分布器直径可能导致中心流体流量过小，故阻尼分布器直径不宜进一步增加。
图14 阻尼分布器直径对局部液速的影响Fig.14 Influence of internal diameter on local liquid velocity
2.4 鼓泡床反应器放大过程中阻尼分布器组合的流场强化效果
由上述研究可知反应器放大过程中流场不均匀性进一步恶化。为确保反应器放大过程中流场均匀性，在不同规模的工业级反应器中考察了阻尼分布器组合的流场强化效果。在45万t/a和100万t/a反应器的相同高度设置直径为1/4倍塔径的阻尼分布器组合。由于100万t/a反应器高度增加，故阻尼分布器数量增至5层(分别置于反应器的5、9、13、17和21 m)。设置阻尼分布器前后的局部气含率分布云图如图15所示，发现设置阻尼分布器组合后，100万t/a反应器进口处平面的气含率差值减小，进口锥面与圆筒结构交界处气含率有所提高，出口处气体的聚集情况得到了极大改善。100万t/a反应器中心气含率显著下降，边壁区域气含率有所增加，由中心峰向壁面峰的转变与45万t/a反应器相比更为缓和。因此，反应器放大过程中阻尼分布器组合增强了局部气含率径向分布均匀性，且在大规模反应器中流场强化作用更好。
图15 设置阻尼分布器组合前后局部气含率分布云图Fig.15 Cloud image of local gas holdup with or without resistance internal
设置阻尼分布器组合对2种规模反应器局部气含率的影响如图16所示，2种规模反应器设置阻尼分布器组合后轴向和径向局部气含率均匀性均有所提高，尤其是100万t/a反应器。设置阻尼分布器后45万t/a反应器中H=4、6、10、14和18 m平面上的局部气含率方差为0.006 8、0.000 9、0.000 3、0.000 3 和0.000 2，分别降至未设置分布器时的54%、15%、18%、25%和45%。设置阻尼分布器后100万t/a反应器中H=6、10、18和22 m平面上局部气含率方差为0.000 8、0.000 3、0.000 1和0.000 1，分别降至未设置分布器时的7%、15%、17%和20%。这说明设置阻尼分布器组合后局部气含率径向分布均匀性大幅提高，尤其是100万t/a反应器。局部气含率径向分布均匀性主要取决于气相绕流以及气泡的径向移动。反应器放大后阻尼分布器直径增大(均为1/4倍塔径)，而气泡径向移动速度增幅较小，所以局部气含率径向分布差值减小。此外，在100万t/a反应器H=6～22 m的不同高度平面上的中心气含率差值小于0.05，特别是H=10～22 m的中心气含率近似相同。因此，设置阻尼分布器组合能大幅提高局部气含率轴向和径向分布的均匀性，特别是在大规模反应器中强化效果更显著。
图16 设置阻尼分布器组合对两种规模反应器局部气含率的影响Fig.16 Influence of resistance internal on local gas holdup intwo industrial reactors
设置阻尼分布器组合对2种规模反应器局部液速的影响如图17所示，由2种规模反应器中设置阻尼分布器组合前后的局部液速发现，45万t/a反应器中同一高度平面上液速差值由设置阻尼分布器组合前的1.0～1.8 mm/s降至1.0～1.3 mm/s，100万t/a反应器中差值则由1.3～2.7 mm/s降至1.0～1.1 mm/s，即设置阻尼分布器后局部液速的径向分布均匀性提高，大规模反应器提高幅度更显著。此外，设置阻尼分布器组合有效增加了液体流动方向下游各高度平面上局部液速分布的均匀性，尤其是反应器中心区域r/R=0～0.3处局部液速差距显著下降。对于液体流动方向上游的高度平面(如H=4 m)而言，中心区域液速几乎无变化，而液相返混点则在设置阻尼分布器组合后由r/R=0.5移至r/R≈0.6。这主要是由于阻尼分布器占据反应器中心区域引发液相绕流，增大了局部液速向外的径向速度分量，返混层厚度因此减小。反应器放大后，H=6～22 m高度的局部液速分布几乎完全一致，局部液速轴向分布的均匀性高于45万t/a反应器，其中H=6 m高度处的返混层厚度也在设置阻尼分布器后明显减小。由于反应器内液相属于高黏度物料，反应器内湍流强度相对较弱，物料的径向交换效率不高。100万t/a反应器中阻尼分布器的尺寸更大，液相需要更长的时间才能流向反应器中心。此外，阻尼分布器安装距离与阻尼分布器直径的比值由45万t/a反应器中的9∶1减至100万t/a中的7∶1，发生绕流的流体在距离反应器中心较远的位置上即遇到下一个分布器，从而再次向边壁方向移动，故各高度平面上液相的流动速度基本一致。上述结果表明设置阻尼分布器组合后100万t/a反应器中轴向和径向液速分布的均匀性更高。此外，设置阻尼分布器组合造成的压降不超过全塔压降的5%，对实际生产中的能耗控制具有现实意义。
图17 设置阻尼分布器组合对两种规模反应器局部液速的影响Fig.17 Influence of resistance internal on local liquid velocity oftwo industrial reactors
1)工业级鼓泡床反应器放大过程中，局部液速和气含率分布不均匀性进一步恶化，液相循环尺度增加。反应器内气泡上升过程中发生了明显聚并，随着反应器高度从3D增至9D，45万t/a和100万t/a反应器中占比最大的气泡直径分别增加约2和4 mm。设置阻尼分布器后，不同气泡群平均直径d32从13.48～24.38 mm降至9.40～20.38 mm，表面积增幅为8.5%～71.9%。经阻尼分布器前所有气泡群d32为20.30 mm，经过分布器后降至16.00 mm，平均直径减小约4 mm。
2)设置的阻尼分布器由2层增至4层，局部气含率和液速分布均匀性均有所提高。当阻尼分布器直径由1/6倍塔径增至1/4倍塔径，流体绕流径向范围扩大，局部气含率和液速轴向分布均匀性进一步提高，H=6～18 m区域内的中心液速差值由0.6 mm/s降至0.3 mm/s。设置阻尼分布器组合后，直径3～6 mm气泡的体积概率密度增加约8%，而直径小于3 mm及直径6～9 mm气泡占比分别降低5.4% 和4.8%，此时全塔气泡d32有所减小。阻尼分布器直径不宜超过塔径的1/4，安装距离与分布器直径比值为7∶1时流场强化效果较好。
3)阻尼分布器组合在大规模反应器中流场强化效果更好。设置阻尼分布器后45万t/a和100万t/a反应器中同一高度截面上气含率方差可分别降至未设置阻尼分布器时的15%和7%，同一高度平面上局部液速差值由1.0～1.8 mm/s和1.3～2.7 mm/s，分别降至设置阻尼分布器组合后的1.0～1.3 mm/s和1.0～1.1 mm/s。
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