刘 杰，王明飞，邓建明*，陈翔宇，汤祥明，曾 蕾
1.中国科学院南京地理与湖泊研究所，湖泊与环境国家重点实验室，江苏 南京 210008
2.中国科学院大学，北京 100049
3.中国海洋大学，海洋环境与生态教育部重点实验室，山东 青岛 266100
4.福建农林大学林学院，福建 福州 350002
5.中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室，辽宁 大连 116023
空气质量与人们的日常生活及人体和自然生态系统的健康密切相关.近年来，我国出台了一系列大气污染防治的政策法规、标准和方案，空气质量得到有效改善，但臭氧(O3)污染问题凸显[1-3].我国多数城市各季节PM2.5浓度下降，但夏季O3浓度上升[4-6].以PM2.5与O3为关键污染物的大气复合污染是我国当前主要面临的环境空气质量问题，是影响我国空气质量的主要因素，二者的协同控制是我国当前空气质量改善的关键，也是打好蓝天保卫战的重点[2,7].
空气污染物(如PM2.5)可对人体健康、生态环境和气候变化等产生重要影响[8-10]；
O3具有强氧化性，对生物会产生较大危害，同时也是重要的温室气体[11-13].空气污染物对水质和水生生态系统可能会造成一系列的影响[14-15].研究[16]显示，水生生态系统也可能对空气质量产生一定影响，波罗的海夏季蓝藻水华暴发期间区域上空气溶胶前体蒸汽浓度较高.
目前，有关山东省空气质量的研究多侧重年际或全省尺度，较少对山东省空气质量进行多时间尺度(月际、季节和年际尺度)、多空间尺度(地区和全省尺度)和多影响因素(气象因子、工业及生活污染物排放和社会经济因子)的全面探究.有研究[2]指出，目前空气污染防治工作需进入“季节—全年”“城市—区域”等协同新局面，针对季节性和区域性空气污染进行研究显得尤为重要.山东省具有特殊的地理位置，东西部气候条件、地形地势、空气质量和经济发展水平均有较大差异.因此，开展山东省空气质量时空演化特征及关键影响因素研究，着重分析山东省各地区AQI和空气污染物浓度的月际、季节、年际以及地域的变化特征，并对AQI和空气污染物的关键影响因素进行识别，以期为山东省及区域空气污染防治工作提供理论支撑.
1.1 研究区概况
山东省地处中纬度沿海地区 (34°22” 54″N～38°24” 06″N、114°47” 30″E～122°42” 18″E)，包括半岛和内陆地区，属于暖温带季风气候区[18].研究区包括山东省16个地级市(2019年1月9日莱芜市并入济南市)，划分为鲁东地区(青岛市、烟台市、威海市)、鲁西地区(聊城市、菏泽市)、鲁南地区(济宁市、枣庄市、临沂市、日照市)、鲁北地区(德州市、滨州市、东营市)和鲁中地区(济南市、泰安市、淄博市、潍坊市).
鲁东地区位于半岛地区，濒临黄海和渤海，气候湿润，地形为起伏和缓的波状丘陵区，城镇化率、GDP和人均GDP均较高，生态环境质量较高；
鲁西地区位于山东省西部，地形为平原，城镇化率、GDP和人均GDP最低，环境污染较为严重；
鲁南地区位于山东省南部，地形主要为山地丘陵，且人口密度相对较高，城镇化率、GDP和人均GDP均高于鲁西地区；
鲁北地区位于山东省北部，地形主要为平原，且该地区人口密度较低，城镇化率处于中等水平，GDP和人均GDP也均高于鲁西地区；
鲁中地区位于山东省中部，地形以山地丘陵为主，城镇化率、GDP和人均GDP仅次于鲁东地区.
1.2 数据来源
山东省2013年12月—2021年12月空气质量数据来源于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/historydata)，包括 AQI与 SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10浓度.同期气象数据来源于中国气象网(http://data.cma.cn).逆温强度数据来源于美国国家航空航天局(NASA，https://www.nasa.gov)的MERRA-2卫星数据集(M2I6NPANA)，原始数据为全球42个气压层次下的气温，以6 h/次的频率采集.2014—2020年工业及生活污染物排放数据和社会经济数据来源于山东省统计局(《山东省统计年鉴》，http://tjj.shandong.gov.cn).
1.3 分析方法
通过ArcGIS软件对山东省AQI时空分布特征进行可视化.山东省 2014—2021 年 PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度年均值以及PM2.5和O3浓度季均值的长期变化趋势采用广义可加模型(generalized additive models，GAM)进行分析.主要使用R语言mgcv包中的“gam”函数实现[26].根据调整后的r2(radj2)和P值评估模型的拟合优度和显著性[27].
根据方差膨胀因子(VIF)大小筛选主要影响因子(VIF＜7)，筛选后的主要影响因子包括气象因子(气温、降水量、风速、日照时长、相对湿度和逆温强度)、工业及生活污染物(氨氮、SO2、氮氧化物和烟尘、粉尘等)排放因子和社会经济因子(城镇化率、农用化肥施用量、人均GDP、万元GDP能耗和第二产业占比).使用R语言psych包，通过“corr.test”函数计算月际和年际尺度下气象、工业及生活污染物排放和社会经济因子与AQI和空气污染物浓度之间的Spearman相关系数R和显著性P值[28]；
分析结果使用pheatmap包绘制，以热图形式呈现并标记显著性[29].进一步通过R语言“relweights”函数计算年际尺度下各影响因子对AQI与PM2.5和O3浓度的贡献率.
冗余分析(RDA)常用来探索多响应变量与多解释变量之间的关系，而R语言rdacca.hp包[30]允许使用不同类型的响应变量矩阵和解释变量，且不受解释变量个数的限制，因此适用于评估多种影响因子对空气污染物浓度整体变化的解释率.首先将空气污染物浓度数据进行Z-Score标准化处理，根据空气污染物浓度与各影响因子的DCA分析结果(DCA第一轴的Axis Lengths值＜3)选择RDA排序.使用rdacca.hp包中的“rdacca.hp”和“permu.hp”函数做RDA分析，并将变差分解(variation partitioning)和层次分割(hierarchical partitioning)相结合，探索年际尺度下空气污染物浓度整体变化与各影响因子之间的关系，并分析各影响因子对空气污染物浓度整体变化的解释率，使用“permu.hp”函数对层次分割后单个影响因子的独自效应进行置换检验.
2.1 山东省AQI时空分布特征和长期变化趋势
山东省AQI呈现明显的季节性和地区性差异.2013年12月—2021年12月，AQI在春季、夏季和秋季较小，在冬季最大，冬季空气污染最严重，且呈由东向西污染愈加严重的趋势.因冬季盛行西北季风，京津冀以及内蒙古自治区等地区的污染物随季风被带入山东省，加重了山东省的大气污染程度[20].
市、县民政部门分别成立督查组，及时跟进衔接工作进展情况，督促各地按照《方案》要求，全面做好衔接工作，落实乡镇人民政府是审核城乡低保救助申请的主体责任，落实责任追究。对低保工作不研究、不安排、不督查，存在应保对象救助不及时、不准确，“漏保”“错保”“人情保”现象，导致群众意见大，工作中执行政策走样，违规问题突出、滥用职权、玩忽职守、徇私舞弊，甚至引发重大舆情的，严肃追责问责。
由图1可见，山东省各季节AQI整体上呈鲁东地区较小、鲁中和鲁南地区次之、鲁西和鲁北地区较大的分布特征.沿海城市年降雨量和风速均较大，因此空气污染物清除能力较强，空气污染较轻[18].春季各地区AQI呈鲁东地区＞鲁南地区＞鲁中地区＞鲁北地区和鲁西地区的特征.夏季和秋季AQI较小，空气污染较轻，空气质量较好，尤其是鲁东地区，空气质量等级表现为良，其次是鲁南地区.夏季，鲁北和鲁中地区空气污染最严重，鲁西地区空气污染较鲁北和鲁中地区轻，一方面由于鲁西地区地处鲁西平原，地势平坦开阔；
另一方面由于夏季东南季风的盛行和降水大幅增加，空气污染物清除能力较强.秋季各地区AQI呈鲁东地区＞鲁南地区＞鲁中地区＞鲁北地区＞鲁西地区的特征.冬季，鲁东地区AQI最小，空气污染最轻；
其次为鲁北地区，鲁中和鲁南地区AQI较大，空气污染较严重；
鲁西地区AQI最大，空气污染最严重.相比于春季、夏季和秋季，冬季空气污染较严重，一方面由于山东省冬季燃煤集中供暖会产生大量空气污染物；
另一方面由于冬季降雨量较小，日照时长短，盛行西北季风，逆温强度较强，不利于空气污染物的清除与扩散[18-20].冬季燃煤量的增加以及大气水平扩散能力较弱等，可能使得空气污染物大量沉降到地表水体中，造成地表水体水质下降，影响饮用水安全以及水生态系统，进而引发水质恶化、浮游植物等大量繁殖，可能对水生生物起到一定的毒害作用[14-15].
图1 山东省AQI时空分布情况Fig.1 Spatial and temporal distribution of AQI in Shandong Province
2013年9月10 日，国务院印发《大气污染防治行动计划》，自2013年9月10日起实施.2013年12月—2021年12月，山东省各地区AQI月均值和季均值均呈逐年下降趋势，但在2019年春季、夏季和秋季有明显回升.2020年各季节AQI均较低，可能是由于在这期间新冠肺炎疫情导致大面积停工停产，所以空气污染物排放减少[31-32].AQI月均值和季均值的长期变化显示，鲁东地区AQI最小，鲁西地区AQI最大(见图2).
2.2 山东省各地区空气污染物浓度月变化趋势
由图3可见，季节分布上，山东省PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO浓度均呈冬季高、夏季低的变化趋势，主要是由于夏季大气扩散能力和自净能力较好，降水较多，且盛行湿润的东南季风，空气相对湿度较高，利于颗粒物等的沉降；
而O3浓度呈现出相反的变化趋势，即冬季低、夏季高，主要由于夏季日照时长较长、气温高，太阳辐射强度高，利于自由基的形成，进一步促进了O3的生成[7,33].冬季较弱的太阳辐射和较低的温度降低了大气光化学反应能力，从而抑制了O3的生成.除鲁东地区外，山东省其他地区年内PM2.5浓度均高于 50 μg/m3.鲁东地区 PM2.5浓度除1月和12月高于50 μg/m3，其他月份均低于此值，且在8月和9月较低.
由图3可见：空间分布上，山东省PM2.5和PM10浓度呈鲁西地区最高，鲁中、鲁南和鲁北地区次之，鲁东地区最低的分布特征；
SO2和NO2浓度呈鲁中地区最高，鲁东地区最低的分布特征；
CO浓度呈鲁西地区最高，鲁北和鲁南地区次之，鲁东地区最低的分布特征；
春末、夏季和初秋鲁东地区O3浓度低于其他地区，而在其他时期鲁东地区O3浓度高于其他地区.夏季鲁东地区与其他地区O3浓度差异较大，而其他时期各地区O3浓度差异较小.鲁东地区濒临海洋，春末、夏季和初秋降雨量较大，相对湿度高于其他地区，不利于O3生成，导致O3浓度低于其他地区.O3可以在一定程度上与水蒸气反应或溶解在含有液态水的颗粒中，相对湿度较高时，大气中水汽含量较高，促进水蒸气与O3光解产物的反应，从而导致O3的损耗，并且相对湿度的升高伴随云量的增加，导致透过云层的太阳辐射减弱，光化学反应减弱，故相对湿度较高时不利于O3的形成和积累[7,34].
图3 山东省各地区空气污染物浓度月变化趋势Fig.3 The monthly trends of air pollutant concentrations in different regions of Shandong Province
2.3 山东省各地区空气污染物浓度长期变化趋势
2014—2021 年山东省各地区SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10浓度均呈显著下降趋势(P均小于0.05)，而O3浓度与其他污染物浓度长期变化趋势不一致(见图4).鲁东地区O3浓度变化呈锯齿状，总体变化趋势不明显(P＞0.05)；
鲁南地区O3浓度呈缓慢上升趋势(P＞0.05)；
鲁西地区、鲁北地区和鲁中地区O3浓度在2014—2018年呈上升趋势，在2018—2021年呈下降趋势〔见图4(d)〕.鲁西和鲁北地区空气污染较严重，尤其是PM2.5和PM10污染.Chu等[35]研究指出：当 PM2.5浓度＞50 μg/m3时，PM2.5浓度下降，O3浓度升高；
然而，随着空气质量的改善，PM2.5和O3浓度之间的相关性趋于从负变为正.Xu等[36]研究发现，大幅度的区域减排导致PM2.5浓度急剧下降，且PM2.5浓度降低导致的辐射强迫增加以及自由基散射减少均对O3生成具有促进作用.Li等[1]指出，华北平原PM2.5浓度的降低减缓了HO2·的沉降，从而加速了O3的产生.然而，也有研究[37]发现，当 PM2.5浓度＞60 μg/m3时，随着PM2.5浓度的升高，O3生成受到抑制，因为PM2.5生成的化学反应涉及自由基和氮氧化物的吸收，而O3主要是由氮氧化物和挥发性有机物(VOCs)经光化学反应生成.由图4(d)(e)可见，2014—2018 年 PM2.5浓度＞50 μg/m3，随着 PM2.5浓度的下降，O3浓度升高(鲁东地区除外)；
然而，鲁东地区(2014—2021年)与鲁西、鲁北和鲁中地区(2018—2021年)的PM2.5浓度小于50 μg/m3，且随着PM2.5浓度的下降，O3浓度下降，O3生成受到抑制.
图4 2014—2021年山东省各地区空气污染物浓度年均值长期变化趋势Fig.4 Long-term trends in the annual average concentrations of air pollutants in different regions of Shandong Province from 2014 to 2021
由图5可见，春季和夏季山东省各地区O3浓度变化趋势差异明显，春季O3浓度除鲁东地区显著下降(P＜0.05)外，鲁西、鲁南、鲁北和鲁中地区均以2018年为分界点呈先升后降的变化趋势；
夏季各地区O3浓度变化趋势均不显著(P均大于0.05)，其中鲁东地区O3浓度最低；
秋季各地区O3浓度相近；
冬季鲁东地区O3浓度上升趋势不显著但浓度仍高于其他地区(P＞0.05)，鲁西、鲁南、鲁北和鲁中地区O3浓度均呈显著上升趋势(P均小于0.05).鲁西、鲁北和鲁中地区夏季O3浓度仍较高，接近GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m3)，因此应采取一系列防治措施来有效遏制O3浓度增长趋势，减少空气污染.
由图5可见，山东省各地区四季PM2.5浓度均呈显著下降趋势(P均小于0.05)，鲁东地区PM2.5浓度最低，鲁西和鲁北地区PM2.5浓度较高.近年来，鲁东地区春季、夏季和秋季PM2.5浓度均低于GB 3095—2012二级标准限值(35 μg/m3)，其他地区PM2.5浓度也趋于达标；
然而，冬季各地区PM2.5浓度仍较高，污染仍较严重.笔者研究还发现，夏季PM2.5浓度较低、O3浓度较高，而冬季正好相反.
图5 2014—2021年山东省各地区PM2.5和O3浓度季均值长期变化趋势Fig.5 Long-term trends in the seasonal average concentrations of PM2.5 and O3 in different regions of Shandong Province from 2014 to 2021
2.4 气象因子、工业及生活污染物排放和社会经济因子对山东省AQI和空气污染物浓度的影响
由图6(a)可见，山东省AQI和空气污染物浓度与气象因子在月际尺度下相关性较显著，AQI以及SO2、NO2、PM2.5和PM10浓度与风速、降雨量和相对湿度均呈显著负相关(P均小于0.01).O3浓度与气温、日照时长和逆温强度均呈显著正相关(P均小于0.01)，由于夏季气温高，日照时长较长且太阳辐射强度较高，促进了大气光化学反应，导致夏季O3污染较为严重；
O3浓度与相对湿度和降雨量也均呈显著正相关，由于夏季降雨量较大，相对湿度较高，故呈现出正相关的“假象”，实际上降雨量和相对湿度的升高伴随云量的增加，使透过云层的太阳辐射强度减弱，导致光化学反应减弱以及影响PM2.5表面非均相反应，从而使O3浓度降低[7,33].PM2.5可以提供“液相-气相”和“气相-气相”等多相反应表面进而影响O3生成，如PM2.5表面可以吸收HO2·，抑制NO向NO2的转化，导致O3生成减弱[1,2].Yang等[34]研究发现，适中的相对湿度条件可增强气溶胶的吸湿性生长，在气溶胶表面形成液滴或水膜，从而促进二次无机气溶胶的形成和积累，导致PM2.5浓度升高，从而消耗更多的O3前体物，导致O3浓度降低.研究[7,19,35]表明，风速、降雨量和相对湿度的增加有助于空气污染的减轻.江家坤等[33]研究发现，气温与O3小时浓度呈显著正相关，而与PM2.5小时浓度呈显著负相关.
由图6(b)可见，山东省AQI和空气污染物浓度与气象因子在年际尺度下相关性较显著，AQI以及SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和 PM10浓度均与风速呈显著负相关(P均小于0.05)，SO2浓度与降雨量也呈显著负相关 (P＜0.01).AQI以及 NO2、CO、PM2.5和PM10浓度均与逆温强度呈显著正相关(P均小于0.05).研究[38]发现，逆温强度较强时不利于空气污染物的扩散与传输，加重了区域的空气污染程度.研究[18]发现，风速增大、气温升高和日照时长延长均导致菏泽市和威海市PM2.5浓度降低.
由图6(c)可见，山东省AQI和空气污染物浓度与工业及生活污染物排放和社会经济因子在年际尺度下相关性较显著，工业及生活污染物(氨氮、SO2、氮氧化物和烟尘、粉尘等)排放量与空气污染物(除O3外)浓度呈显著正相关(P均小于0.01).近年来，山东省制定了一系列空气污染综合治理方案，使得SO2和氮氧化物排放量逐年下降，PM2.5浓度也逐年下降，因此氮氧化物和SO2排放量均与PM2.5浓度呈正相关.由于SO2和NO2是形成PM2.5的重要前体物，因此减少SO2和氮氧化物排放量可降低PM2.5浓度.O3浓度与SO2、氮氧化物和烟尘、粉尘等排放量均呈显著负相关(P均小于0.05).Li等[1]研究发现，在我国东部城市地区，人为氮氧化物排放量减少可以增加O3浓度.PM2.5浓度与城镇化率和人均GDP均呈显著负相关(P均小于0.01)，而与农用化肥施用量、万元GDP能耗和第二产业占比均呈显著正相关(P均小于0.01).鲁东地区(如青岛市)城镇化率与人均GDP均逐年上升，农用化肥施用量和第二产业占比均逐年下降.Shi等[39]研究表明，目前我国城市化在一定程度上与空气质量改善相矛盾，但随着城市化和空气污染控制政策的不断更新，未来城市化与空气质量改善之间的矛盾有可能最小化甚至消除.耿德伟[40]指出，2014年我国人均GDP已经达到7 500美元，而部分污染物浓度已经出现下降，从某种意义上讲，我国确实到了“环境库兹涅茨曲线”的转折点.因此，自2014年起，随着经济的持续发展，空气污染物浓度逐年降低.鉴于此，降低能耗、合理提高城镇化率和提升人均GDP等可有效改善PM2.5污染.
图6 各影响因子与AQI和空气污染物浓度之间的相关性分析Fig.6 Analysis of the correlation between various influencing factors with AQI and air pollutant concentrations
由图7(a)可见：年际尺度下，日照时长对AQI和PM2.5浓度变化贡献均较大，其次是风速；
气温和相对湿度均对O3浓度变化贡献较大，其次是降雨量和日照时长.由图7(b)可见，氨氮和SO2排放量对AQI年际变化贡献较大，氮氧化物和SO2排放量对O3浓度年际变化贡献较大，氨氮、氮氧化物和SO2排放量对PM2.5浓度年际变化贡献较大.由图7(c)可见，万元GDP能耗对O3浓度年际变化贡献最大，人均GDP、城镇化率和第二产业占比对AQI和PM2.5浓度年际变化贡献均较大.研究[41-43]指出，农业氨减排对大气PM2.5污染治理尤其重要，同时兼顾氮氧化物深度减排.
图7 各影响因子对AQI与空气污染物浓度的贡献率Fig.7 Contribution percentages of various influencing factors to AQI and air pollutant concentrations
由图8可见，通过RDA分析并将变差分解与层次分割相结合获得年际尺度下各影响因子对空气污染物浓度整体变化的解释率.气象因子中日照时长和风速对空气污染物浓度整体变化的解释率较大，解释率分别为35.01%和23.35%，说明日照时长和风速在空气污染物的迁移和转化中发挥重要作用；
工业及生活污染物排放因子中氮氧化物和SO2排放量对空气污染物浓度整体变化的解释率较大，解释率分别为25.07%和49.01%；
而社会经济因子中第二产业占比、万元GDP能耗和城镇化率对空气污染物浓度整体变化的解释率较大，解释率分别为33.54%、25.90%和19.48%.
图8 气象因子、工业及生活污染物排放和社会经济因子对空气污染物浓度整体变化的解释率Fig.8 Explanation percentages of the overall changes in air pollutant concentrations by meteorological,industrial and domestic pollutant emissions, and socio-economic factors, respectively
a) 2013年12月—2021年12月，山东省AQI呈明显的季节性和地区性差异.春季、夏季和秋季AQI较小，空气污染较轻；
冬季AQI最大，空气污染最严重.AQI呈由东向西逐渐增大的趋势，鲁西地区AQI最大，鲁东地区AQI最小.
b) 2014—2021年山东省各地区空气污染物(除O3外)浓度均呈显著下降趋势.O3浓度呈冬季高、夏季低的变化趋势，并在冬季呈逐年上升趋势，而其他空气污染物浓度呈相反的变化趋势.PM2.5浓度呈鲁西地区最高、鲁东地区最低的空间差异.
c) 2014—2021年山东省空气污染物浓度与气象因子、工业及生活污染物排放和社会经济因子的相关性均较显著.日照时长、人均GDP以及SO2排放量对AQI年际变化贡献均较大，日照时长、第二产业占比以及SO2排放量对PM2.5浓度年际变化贡献均较大，气温、万元GDP能耗以及氮氧化物排放量对O3浓度年际变化贡献均较大.气象因子中日照时长对空气污染物浓度整体变化的解释率(35.01%)最大，工业及生活污染物排放量中SO2排放量对空气污染物浓度整体变化的解释率(49.01%)最大，社会经济因子中第二产业占比对空气污染物浓度整体变化的解释率(33.54%)最大.
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