张加琼，殷敏峰，刘 颖，党 真，白茹茹，尚月婷，杨明义,4†
(1.西北农林科技大学水土保持研究所，黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室，712100，陕西杨凌；
2.中国科学院 水利部 水土保持研究所，712100，陕西杨凌；
3.中国科学院大学，100049，北京；
4.中国科学院第四纪科学与全球变化卓越创新中心，712100，陕西杨凌)
土壤侵蚀作为全球性重大环境问题之一，因其关乎生态与粮食安全而备受关注。准确定量泥沙来源对明确侵蚀泥沙及其携带的养分、污染物等物质来源，揭示侵蚀速率与方式的变化，区分降雨、土地利用方式等因素的影响程度均具有重要意义，也为水土保持措施的优化配置与流域综合管理提升提供了科学依据[1-3]。泥沙作为土壤侵蚀的产物，是地球化学元素、养分、污染物等迁移的载体，其来源与数量直接反映泥沙源地的特征，是运用复合指纹法追溯泥沙来源的良好载体[4-5]。因此，基于源地土壤和泥沙中稳定可测的性质(指纹因子)能有效区分不同源地对泥沙的贡献这一基本假设，复合指纹识别法依据源地土壤和泥沙中的物理、地球化学、生物化学、生物、光谱性质等定量判别源地贡献[6-8]。该方法无需探究复杂的侵蚀沉积过程，为准确量化泥沙来源提供了可能。
然而，复合指纹识别的泥沙来源结果的准确性却一直未充分验证。这主要是因为颗粒分选作用导致泥沙/沉积物中的部分指纹因子在某些粒径范围内富集或贫化，从而影响指纹因子的稳定性和判别力，进而影响模型估算泥沙来源的准确性[9-10]。在指纹因子筛选方面，前人尝试选择不同的指纹因子筛选方法、使用载体颗粒粒径范围、对指纹因子进行颗粒或有机质校正、归一化指纹因子等方式减小分选作用对指纹因子保守性的影响，却未给出优选方法[9-12]。在模型方面，Koiter等[11]尝试通过在模型中考虑颗粒粒径、有机质含量校正系数等方式消减分选作用对泥沙来源估算结果的影响，却尚未通过其他可靠手段系统验证复合指纹识别的泥沙来源结果。目前常采用“人工混样”、拟合优度检验等对模型的适用性、结果可接受度等进行检验，却未能为校正系数是否应该采用及其算法的选择提供充分依据[13-14]。因此，现行的复合指纹识别方法体系中仍存在指纹因子组筛选、模型选用及其参数量化等关键问题，直接影响泥沙来源判定的准确性[15-16]；
且上述方面到底对泥沙来源结果准确性有多大的影响尚不明晰。考虑到对指纹因子载体颗粒粒径范围、颗粒和有机质因子对复合指纹识别泥沙来源的影响等已有深入讨论[9-11]，笔者侧重探讨现行复合指纹识别法指纹因子组筛选与模型选用对准确判别泥沙来源的影响，为未来研究中针对性地改进复合指纹识别法、提高复合指纹识别泥沙来源的准确性提供依据。
1.1 指纹因子筛选范围
指纹因子是在源地分类的基础上采用统计分析方法筛选的。指纹因子筛选是为了从众多的潜在指纹因子中辨别出能良好区分不同来源地泥沙的指纹因子。源地判别力较好的指纹因子可以是土壤的物理、地球化学、生物化学、生物、光谱属性及其运算得到的指标等，也可以是放射性核素，还可以是人为影响带入土壤的污染物等[8,15-17]。但是选入的指纹因子都必须同时具备诊断性和保守性2个特征。诊断性表明指纹因子对不同的源地具有区分能力，要求因子在不同源地之间存在显著的差异。保守性即为指纹因子的稳定性，要求因子的性质在土壤/沉积物的侵蚀、搬运、沉积过程中不发生改变或发生可预测的改变。保守性是影响指纹因子有效性的关键方面，对保守性较差的因子即使其诊断性良好通常也不可入选最终的有效指纹因子组。因为保守性差的指纹因子在随泥沙迁移过程中可能已经发生不可预测的变化，进而对贡献估算结果造成不可预期的影响。可见，在泥沙的搬运、沉积过程中，复杂的分选作用通过影响指纹因子的诊断性和保守性，对泥沙来源识别结果的准确性造成重要影响。
1.2 指纹因子筛选方法
现行的指纹因子筛选方法包括最佳复合指纹因子组法(optimal composite fingerprinting approach)和多组复合指纹因子组法(multiple composite fingerprinting approach)，二者的主要区别在于指纹因子组的数量不同。最佳复合指纹因子组法基于一个“最佳”指纹因子组合判定各源地的贡献；
多组复合指纹因子组法则基于多个具有诊断性和保守性的指纹因子组分别估算源地贡献，并将全部指纹因子组的平均贡献作为最终的源地贡献。二者谁更合理、更有利于获得准确的泥沙源地贡献，却尚无定论。
支持最佳复合指纹因子组的研究者认为，在复合指纹识别泥沙来源研究中，多组复合指纹因子组法的假设“平均值的均值更接近真值”并不正确；
因为一般情况下，“平均值的均值”减小的是试验/测量等造成的随机误差[18]。多组复合指纹因子组法在部分指纹因子组给出相反源地贡献的情况下，仍接纳所有矛盾的结果，并通过“平均值的均值”估算泥沙来源[19]。考虑到在特定条件下，泥沙来源是多因素共同影响下的必然结果，因而多组复合指纹因子组法通过“平均值的均值”得到的结果不一定比依据最佳复合指纹因子组估算的结果更接近真值。
支持多组复合指纹因子组的研究者认为，通过一系列检验分析筛选出的“最佳复合指纹因子组”不一定具备“最佳”的源地贡献估算能力[12]。因为虽然通过较严格的因子保守性和诊断性检验，可以得到一组相对较优的指纹因子组，但依据该指纹因子组结合模型求解源地贡献时并不一定能得到准确的结果[20]。二者之间的链接断点主要来自2方面，一是有机质和颗粒分选对“最佳复合指纹因子组”中的每个因子可能产生不同的影响，从而影响其贡献指示能力；
二是“最佳复合指纹因子组”中的因子对不同源地的识别能力常存在差异，因而在贡献估算中可能也存在权重差异[21]。此外，多个复合指纹因子组可以更好地排除不保守元素对结果准确性的影响[22]。因此，最佳复合指纹因子组具备好的源地分类能力并不直接等同其好的贡献估算能力，必须慎重考虑有机质和颗粒分选对各指纹因子的影响、因子的权重等因素对贡献估算的影响。然而，现行研究少有对比分析依据最佳复合指纹因子组和多组复合指纹因子组判定的泥沙来源结果。仅有的几个研究案例显示，在相同研究区域采用不同指纹因子基于相同模型估算的源地贡献存在明显差异(表1案例中二者差差异达到18.0%)。2种指纹因子筛选方法究竟谁更合理更可靠是未来研究中需要解决的关键问题之一。
1.3 指纹因子筛选原则
无论采用最佳复合指纹因子组法还是多组复合指纹因子组法，最终入选指纹因子组的因子在满足诊断性和保守性这2个基本原则的前提下，还必须考查指纹因子中是否包含某些导致源地贡献估算产生矛盾结果的因子。这些指纹因子指示的源地贡献与指纹因子组中的其他因子相悖，当其被选入指纹因子组时，则会造成源地贡献判别的不确定性增大。此外，由于模型对指纹因子的依赖性，即使入选指纹因子组的各因子对源地贡献的指示并不存在矛盾，依据不同指纹因子组估算的泥沙贡献可能仍然存在差异。这种现象在世界各地开展的研究中均有发现(表2)。笔者以Chen等[25]和Zhang等[26]在陕西胡家湾小流域针对2013年7月暴雨中不同土地利用类型对淤地坝沉积泥沙的来源研究为例。上述2个研究中沉积泥沙采样剖面均为位于坝体附近的同一位置(沉积厚度均约为68 cm)。依据不同的最佳复合指纹因子组基于多元混合模型(均未校正颗粒分选和有机质含量)估算的泥沙来源结果显示，Chen等[25]得到的农地贡献率明显高于Zhang等[26]的结果；
而采用多组复合指纹因子组的研究显示，依据不同的指纹因子组在同一研究区域基于相同模型估算的各源地贡献存在较大变异，部分指纹因子组的结果甚至完全相反[19,23]。可见，指纹因子的选择对泥沙贡献率估算结果有重要影响。
表1 指纹因子筛选方法对泥沙来源贡献影响的研究案例
注：“—”代表无数据；
“/”代表无此源地；
a源地1、2、3和4依次为沟壁、农地、草地和林地；
b源地1、2依次为表层和次表层土壤；
c源地1、2、3依次为3条支流的床面泥沙；
d源地1、2、3、4和5依次为河床、旱地、林地、建设用地、稻田。Notes: “—” indicates no data;“/” indicates that sediment source did not exist. a Source 1, 2, 3 and 4 are gully wall, cropland, grassland and forest, respectively. b Source 1 and 2 were topsoil and sub-surface soil, respectively. c Source 1, 2 and 3 deposited sediment on riverbed, respectively. d Source 1, 2, 3, 4 and 5 were sediment from river bed, soil from dry land, forest, constructive sites, paddy field, respectively.
源地贡献是依据筛选出的一组或多组有效指纹因子组合，结合适宜的模型模拟运算得到。现有的源地贡献估算模型类型繁多，且模型中主要校正因子的选用(是否使用)与量化方式多样。目前的模型种类主要包括多元混合模型、蒙特卡洛模型、贝叶斯模型、广义似然不确定估计等[2,29-31]。对各类模型，尤其是运用较广泛的多元混合模型，还存在多种修订模型[32-33]。模型通常以求解超定方程的方式获得泥沙的源地贡献。其求解方式也由简单的基于嵌入式静态工具的规划求解发展为结合最小二乘法、遗传算法、蒙特卡洛随机抽样、拉丁超立方体抽样等算法的动态模拟，以获得模型最优解(图1)。然而，由于模型对指纹因子具有依赖性，而指纹因子又对具体的研究区域具有依赖性，导致影响指纹因子的因素以不确定性传递的方式影响模型的估算结果。模型常对有机质含量和颗粒分选进行校正。校正参数多种多样，如颗粒分选用比表面积、分选系数、钍元素(Th)法等校正；
有机质因子多用黏粒、粉粒等土壤颗粒中的有机质/碳含量、富集系数等校正[11,34-36]。然而，模型中是否应校正因子，如何辨识需要校正的主要因子，选用何种算法量化关键因子等均未明确，对提高复合指纹识别的泥沙来源结果有明显影响。可见，模型的选用及关键因子的选用与量化是影响复合指纹识别泥沙来源准确性的又一关键方面。
以最常用的多元混合模型为例，该模型自建立以来不断被修订，研究者不仅尝试修订颗粒分选、有机质等关键因子，也尝试通过归一化、分布正态化等方式校正指纹因子的含量，使用权重系数区别不同指纹因子的源地判别力差异等，导致目前存在多种结构的多元混合模型，却无法判定哪些模型的输出更准确[37-38]。虽然现有的检验方法可以从一定程度上检验模型的适用性(人工混样)、模拟输出结果在统计意义上的可接受性(拟合优度)和泥沙来源判定的不确定性(贝叶斯模型、蒙特卡洛模型等)[39]，却不能回答有机质、颗粒粒径等因子是否应该在模型中校正，如何校正等关键问题，也无法辨别其对泥沙来源结果的准确性影响程度如何，以致采用相同指纹因子对同一对象开展的研究中因选用模型的不同可得到不同的结果。如杜鹏飞等[17]依据完全相同的最佳复合指纹因子组分别采用多元混合线性模型和贝叶斯模型估算表层土和侵蚀沟贡献率，发现多元混合线性模型估算的表层土贡献率比贝叶斯模型的结果低14.2%。可见，明确模型结构的合理性与模型参数的量化等问题，直接关系模型输出结果的准确性，也关乎该方法的可靠性，是复合指纹识别泥沙来源中的重要问题。
图1 复合指纹识别法识别泥沙来源的基本步骤Fig.1 Basic steps of composite fingerprinting approach in sediment source discrimination
基于复合指纹法的泥沙来源研究中，指纹因子是链接源地土壤和沉积泥沙的桥梁，也是选用模型估算泥沙贡献的依据。指纹因子的可靠性直接影响结果的准确性。在多组复合指纹因子法和最佳复合指纹因子法的选用方面，亟需解决2种方法在指纹因子组筛选中的合理性问题，为指纹因子的筛选提供坚实的理论基础。在此基础上，模型及其关键参数(颗粒分选、有机质、指纹因子的权重等)的选用(是否使用)与量化差异往往会造成贡献估算结果的明显变化。因而，模型的选择及其参数的选用与准确量化必须可靠、准确。
指纹因子与估算模型是影响复合指纹识别泥沙来源准确性的2个重要方面。其主要原因包括2方面：一方面前人研究侧重复合指纹识别法在泥沙来源研究中的应用，虽然该方法在应用中不断发展，却缺乏对方法本身的系统研究；
另一方面复合指纹定量判别的泥沙来源结果往往展现了不同土壤类型、地貌类型、土地利用类型等条件下，各源地的相对泥沙贡献。该结果通过现行的其他泥沙来源研究方法(如：小区法、水文资料法、大面积调查等)验证的难度较大，加之现行的人工混样、拟合优度检验等方法仅能为模型的适用性及其运算结果的可接受度等提供局部验证，未能将影响泥沙来源定量结果准确性的因素全面、综合考虑。可见，通过其他方法获得准确可靠的验证数据，检验复合指纹识别的泥沙来源结果的可靠性是未来的研究中首先要解决的问题，也是甄别与解决影响复合指纹识别法识别泥沙来源主要不确定性的前提条件。
因此，未来的研究中，为获得准确的泥沙来源验证数据，应考虑综合运用多种技术手段，设计科学合理的试验。如在次降雨、季节等较短的时间尺度上在小区或小流域内观测收集不同源地的泥沙，或者在人工控制条件下结合观测、模拟试验(如人工模拟降雨)、示踪技术等方法获得可靠的泥沙来源验证数据。依据观测/试验数据，检验复合指纹识别泥沙来源的准确性，通过对指纹因子的判别力与保守性、模型的适用性与运算准确性等影响结果准确性的主要方面逐一检验，进而达到全面验证指纹因子组筛选方法、模型选用及其参数量化影响复合指纹识别泥沙来源准确性的目的。同时，加强对复合指纹识别法的系统研究，考虑其方法体系各个环节之间的关联，改进复合指纹识别法，建立优化的复合指纹识别方法体系，为准确识别泥沙来源奠定可靠的方法基础。
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