王恩泽，郭彤楼，刘波，黎茂稳，熊亮，董晓霞，张南希，王同
（1. 北京大学地球与空间科学学院，北京 100871；
2. 中国石油化工股份有限公司西南油气分公司，成都 610041；
3. 中国石油化工股份有限公司石油勘探开发研究院，北京 100083；
4. 中国石油化工股份有限公司西南油气分公司勘探开发研究院，成都 610041）
页岩气勘探开发是目前石油行业最主要的攻关方向之一[1-8]。2020年，美国页岩气的产量已经达到了7 330×108m3[7]，显示出页岩气广阔的发展前景。中国页岩气勘探开发起步较晚，但在四川和鄂尔多斯等盆地均取得了实质性的勘探突破，成为少数具有页岩气工业产量的国家[9]。目前中国页岩气的勘探开发主要集中于海相页岩，海陆过渡相页岩是近几年页岩气勘探开发的新领域[10]。中国海陆过渡相页岩气资源量可达19.8×1012m3，占中国页岩气总资源量的25%[11]，鄂尔多斯盆地二叠系山西组、四川盆地二叠系龙潭组等海陆过渡相页岩气具有广阔的资源前景[12-13]。
海陆过渡相页岩主要沉积环境为三角洲、潮坪和潟湖[14]。相比于海相页岩，海陆过渡相页岩沉积环境变化频繁，造成了海陆过渡相页岩在不同地区、不同层系及层系内部，均具有强烈的非均质性，如武瑾等[12]指出在鄂尔多斯盆地二叠系山西组中不同类型页岩之间 TOC、孔隙类型及含气性等差异巨大。海相页岩气的勘探经验难以适配海陆过渡相页岩复杂的地质条件。四川盆地二叠系龙潭组海陆过渡相页岩研究目前尚处于起步阶段，前人仅有少量研究涉及古沉积环境[15]和储集层特征[16]，但是对于龙潭组页岩内部的非均质性及其对勘探潜力的影响并未深入探讨。因此开展四川盆地龙潭组页岩地质特征及富气条件研究，揭示其含气性主控因素具有重大意义。
本文选取四川盆地东南缘二叠系龙潭组页岩，通过大量地质和地球化学分析化验，系统划分页岩岩相，对比不同岩相页岩物性和含气性差异及主控因素，分析海相和海陆过渡相页岩气系统在有机质富集机制、物性、含气性等方面的差异，以期为海陆过渡相页岩气甜点区预测和勘探开发选区提供理论依据。
四川盆地是中国中西部最主要的含油气盆地，面积约为18×104km2。截至2019年底，四川盆地页岩气地质资源量可达21.7×1012m3，是中国天然气资源最丰富、勘探潜力最大的盆地[17]。四川盆地二叠系龙潭组是典型的海陆过渡相页岩气层系[14]。
晚二叠世四川盆地受东吴运动影响，表现出西南高，北东低的构造格局。由于构造格局的差异，同一时期不同地区沉积相明显不同，从河流三角洲相到深水陆棚相均有发育[18]。其中东南和中部广泛发育沼泽、潟湖相沉积环境（见图1a）[15]，大面积沉积了1套含煤海陆过渡相页岩地层。主要岩性为黑色页岩与薄层粉砂岩、煤层互层，有机质类型以Ⅲ型为主[14]。
图1 四川盆地上二叠统龙潭组沉积相分布及研究区龙潭组综合柱状图
研究区位于四川盆地东南缘林滩场地区，受川东南构造影响，整体表现为北东—南西向展布的长轴背斜，主要发育北东和北西向断裂[19]。2017年中国石油化工股份有限公司西南油气分公司向盆缘拓展勘探区并证实林滩场地区具有良好的页岩气形成和保存条件[19]，目前该区有探井3口，均钻遇龙潭组，测井解释共有含气层7层32 m，微含气层4层29 m。3口井中仅LY3井对二叠系龙潭组进行全井段系统取心，取心深度为3 154～3 244 m（见图1b），主要为潮坪—潟湖沉积环境，岩性为含煤页岩、碳酸盐岩和泥质粉砂岩互层，页岩单层厚度较薄。现场测试LY3井龙潭组页岩含气量为0.15～11.69 cm3/g，均值为2.50 cm3/g，显示出较好的勘探潜力。
2.1 岩相划分方法
不同的岩相往往反映不同的沉积环境和地质特征[20-23]，目前学界尚无统一的页岩岩相分类标准。本文借鉴前人岩相划分方法，在矿物学三端元划分方法的基础上，选取TOC作为独立参数进行岩相划分，取TOC值2%作为富有机质和贫有机质的界限[20]。
2.2 岩相类型及其特征
LY3井龙潭组页岩TOC值为0.10%～12.64%，均值为2.37%。X射线衍射测试表明黏土矿物是LY3井龙潭组页岩最主要的矿物类型（见图 2），含量均值为47.9%。钙质矿物含量次之，均值为28.1%，其中白云石是最主要的钙质矿物，含量最高可达49.0%，菱铁矿含量较高，最高为21.0%。硅质矿物含量最低，均值仅为20.0%，其中以石英为主，几乎不含长石类矿物。结合TOC数据，可以分为4类岩相：贫有机质钙质页岩、贫有机质混合页岩、贫有机质黏土页岩和富有机质黏土页岩，不同岩相的地质特征如表1所示。
图2 研究区LY3井龙潭组海陆过渡相页岩矿物含量图
表1 研究区不同岩相页岩地质特征表
不同岩相页岩在镜下呈现不同的沉积构造特征（见图3）。贫有机质钙质页岩具有生物碎屑结构，主要由泥晶钙质矿物组成（见图 3a、图 3b），可见部分扇状、椭圆状生物碎屑，部分生物碎屑被白云石交代（见图3b）。贫有机质混合页岩较为复杂，部分与贫有机质钙质页岩相似，具有生物碎屑结构，钙质矿物含量较高（见图3c）。部分与贫有机质黏土页岩较为相似，呈现典型的泥质结构，混有少量的硅质碎屑（见图3d）。贫有机质黏土页岩主要为泥质结构，偶见少量碎屑组分零散分布（见图3e、图3f），有机质含量较低且呈团块状分布。富有机质黏土页岩沉积构造和贫有机质黏土页岩类似，但有机质丰度较高，镜下呈现深褐色—黑色（见图3g、图3h）。
图3 林滩场地区LY3井龙潭组页岩不同岩相页岩沉积结构镜下微观特征
综合TOC、物性等参数，特别是从有机质的富集程度角度，初步推断，富有机质黏土页岩是研究区最有利的岩相。由于页岩的水平渗透率更多的受到层理和页理影响，与海相页岩并无明显差别，本文不再赘述。页岩储集空间和垂向渗透性则受孔隙发育特征控制，因此还需要对海陆过渡相页岩各岩相的孔隙类型和结构进行深入研究。
3.1 孔隙类型与结构
3.1.1 孔隙类型
孔隙类型和孔隙结构参数对于页岩气的富集具有明显的控制作用[24]，依据孔隙和矿物的关系可以将页岩中的孔隙分为3类[20,24]：有机质孔、骨架矿物相关孔和黏土矿物相关孔。研究区龙潭组不同岩相页岩扫描电镜观察如图4所示。
研究区龙潭组页岩骨架矿物相关孔主要分为两种：①粒内孔隙，以菱铁矿的纳米级粒内溶蚀孔和微裂缝最为常见（见图4a—图4c），石英颗粒粒内孔隙也较为发育（见图4d），粒内骨架矿物相关孔多为椭圆或不规则状，孔隙连通性较差，大多数为孤立孔隙。②粒间孔隙和微裂缝（见图4e），孔隙发育连通性较好，偶见孔隙连片。黏土矿物相关孔包括片状伊蒙混层（见图4f—图4h）和片状伊利石层间缝两种（见图4i）。有机质孔呈两种形式：①有机质内形成的有机质孔和微裂缝（见图4e、图4j—图4l），均为纳米级孔缝，规模较小，且相互不连通。②有机质和黏土矿物等边缘发育的收缩缝（见图4i、图4j），一般围绕有机质和黏土矿物接触位置发育，规模较大。整体而言，有机质孔发育程度低。不同岩相孔隙发育的差异主要体现在骨架矿物相关孔和黏土矿物相关孔的发育情况，其中贫有机质钙质页岩钙质矿物含量较高，常见粒内溶孔，同时由于较强的溶蚀作用形成了连通性较好的粒间溶孔和微裂缝。而对于贫有机质混合页岩以及黏土页岩，黏土矿物相关孔占据主导。
图4 林滩场地区LY3井龙潭组海陆过渡相页岩扫描电镜图
3.1.2 孔隙结构
4种岩相的典型低温氮气吸附和脱附曲线如图 5a所示。不同岩相样品氮气吸附量差异较大，4类页岩的吸附量分别为5.9，9.0，16.1和26.0 cm3/g。氮气吸附量的差异表明了孔隙数量和体积的差异。根据国际纯粹与应用化学联合会的分类[20]，研究区龙潭组页岩属于典型的Ⅳ型曲线。在相对压力较低时，吸附量变化较小，当相对压力变大时（约为 0.9），吸附量上升速度较快，表明页岩中存在大孔（大于50 nm）。同时，吸附/脱附曲线不重合形成的迟滞环普遍存在，根据迟滞环形状，可以判断孔隙形状。H1—H4型迟滞环分别表示圆柱形孔、墨水瓶孔、一端或两端开口的楔形孔和裂缝形孔[20]。龙潭组页岩孔隙形状属于H2和H3的混合类，为墨水瓶形和狭缝形。根据图5b，不同岩相页岩孔隙的孔径分布呈现出相似的特征，主要的孔径分布为3～5 nm，属于介孔（2～50 nm），而微孔（小于2 nm）和大孔（大于50 nm）的数量较为有限。
图5 研究区不同岩相页岩典型氮气吸附曲线及孔径分布图
研究区龙潭组 4种岩相页岩的孔比表面积为0.772～18.816 m2/g，均值为 6.749 m2/g，孔体积为0.004～0.032 cm3/g，均值为0.018 cm3/g（见图6）。页岩总孔体积和比表面积的分布与孔隙度变化呈相似特征，黏土类页岩的孔体积和比表面积明显大于钙质和混合页岩，其中又以富有机质黏土页岩的比表面积和孔体积最大（见图 6）。不同孔径孔隙（微孔、介孔和大孔）孔体积和比表面积如表2所示。
表2 研究区不同岩相页岩物性参数表
图6 研究区不同岩相页岩孔体积和比表面积散点图
研究区龙潭组页岩中介孔对孔体积和比表面积的贡献均最大，介孔对孔体积平均贡献率为62.6%；
对比表面积平均贡献率为87.9%，占有绝对优势。微孔对于孔体积和比表面积平均贡献率仅为1.2%和7.4%。大孔对比表面积的平均贡献率较低，仅为4.7%，但贡献了36.1%的孔体积。表明大孔能提供可观的孔体积，但是对于比表面积的贡献相对较小。
3.2 不同类型孔隙定量分析
为了进一步揭示研究区龙潭组页岩孔隙系统特征，笔者引用前人提出的公式[24]，构建了不同类型孔隙的相对占比分析模型，如（1）式所示。
贫有机质钙质页岩以骨架矿物相关孔为主，平均占比为57.5%。其他3类页岩中均以黏土矿物相关孔占主体，其中两类黏土类页岩的黏土矿物相关孔占比相近，平均占比分别为76.7%和76.4%。有机质孔对孔隙度的贡献最低，即便是TOC最高的富有机质黏土页岩中，有机质孔的平均占比也仅为 11.6%（见表 3）。模型的拟合结果和扫描电镜观察结果相似。
表3 不同岩相页岩孔隙类型定量分析数据表
3.3 物性控制因素分析
研究区海陆过渡相页岩物性分布变化如图7所示。
TOC对孔隙度、孔体积和比表面积并没有明显的控制作用（见图7a—图7c），这表明有机质孔在孔隙系统当中贡献小，这与前文研究结果一致。
黏土矿物对页岩储集层的物性一般具有两方面的影响：①较高含量的黏土矿物为黏土矿物相关孔形成提供了物质基础；
②由于黏土矿物本身塑性的力学性质，导致其对储集层抗压实能力贡献微弱，进而使已有孔隙在成岩过程当中更容易被破坏。对于研究区龙潭组页岩，由于黏土矿物相关孔在孔隙系统中的主导地位，高黏土矿物含量带来的大量黏土矿物相关孔弥补了储集层抗压实能力降低的效应。因此，黏土矿物含量和孔隙度、孔体积、比表面积呈正相关（见图7d—图7f）。同时，黏土矿物对孔体积和比表面积的控制作用要更明显，表明了众多纳米级黏土矿物相关孔可以为页岩储集层提供可观的孔体积和比表面积。
一般而言，页岩中骨架矿物可以有效承担成岩作用中的压力。但本文中骨架矿物含量和孔隙度、孔体积、比表面积呈负相关（见图7g—图7i），这主要是因为研究区页岩中黏土矿物相关孔对孔隙的贡献远大于骨架矿物相关孔，骨架矿物含量高，往往意味着低黏土矿物含量。因此，骨架矿物含量对页岩物性主要表现为负相关关系。
图7 研究区海陆过渡相页岩物性主控因素分析图
4.1 页岩含气性主控因素
页岩含气性是其勘探潜力最直观的表现。目前研究中普遍采用含气性和某一参数进行相关性分析的方法探讨含气性的控制因素[20]。然而在实际地质情况中，含气性受多因素控制，单因素分析难以准确表征多因素背景下单个因素对含气性的控制。本文采用聚类分析的方法，定量判断不同因素对含气性的影响。
根据聚类分析结果，TOC是含气性最主要的控制因素，这与往常针对海相页岩的研究规律一致，表明虽然海陆过渡相页岩孔隙类型和物性主控因素与海相页岩具有明显差异，但是TOC仍然是控制其含气性的重要因素。黏土矿物含量为第 2顺位的影响因素，但其对含气性的控制作用明显弱于TOC。较高含量的黏土矿物除了为黏土矿物相关孔的发育提供了坚实的物质基础，较高的黏土矿物含量还往往指示较高的陆源碎屑输入量，由于海陆过渡相页岩的有机质主要来源于陆生高等植物，因此较高的陆源碎屑输入量也意味着更多陆源有机质的输入。另外，比表面积、孔隙度和孔体积等因素对含气性的控制作用相类似，均为页岩提供了储集空间，但对含气性的控制相对较弱。控制作用最不明显的是骨架矿物含量，因为骨架矿物含量的提升意味着黏土矿物含量的下降。
4.2 富有机质黏土页岩富气条件
利用元素地球化学分析手段可以揭示页岩古沉积环境指标[6,20,25]，进而厘清有利岩相页岩富气条件。页岩的 Mo 含量为（0.48～5.42）×10-6，均值为 1.61×10-6。V/Cr值为 0.80～3.17，Ni/Co 值为 1.02～4.10（见图 8）。上述指标在不同岩相页岩中含量分布有所差异，但均指示处于含氧环境。研究区页岩Al2O3含量为5.69%～25.39%，Ti含量为 0.72%～2.99%（见图 8）。黏土类页岩的 Al2O3和 Ti元素平均含量分别为 20.60%和2.34%，明显高于贫有机质钙质和贫有机质混合页岩，表明了更多的陆源碎屑输入。龙潭组页岩的Cu含量为（31.64～299.96）×10-6，黏土类页岩含量明显高于其他两类页岩（见图 8）。整体而言，研究区不同岩相页岩氧化还原条件相似[26]，不同岩相矿物组成和TOC的差异主要由陆源碎屑输入量和古生产力造成。
图8 研究区海陆过渡相岩相及地质特征纵向分布图
龙潭组富有机质黏土页岩由于高陆源碎屑输入带来的大量营养物质和陆源高等植物碎屑，致使古生产力勃发，有利于有机质的赋存。虽然含氧环境导致有机质保存条件差，但沉积速率和古生产力的提升弥补了保存条件的劣势，从而沉积了TOC值和含气量较高的页岩。另外，由于龙潭组有机质类型以Ⅲ型为主，因此有机质孔发育程度较差，主要以骨架矿物相关孔和黏土矿物相关孔为主（见表 3），因此高陆源碎屑输入量也提升了页岩物性。结合本文研究成果，笔者认为在潮坪—潟湖的沉积体系下，富有机质黏土页岩由于较高的陆源碎屑输入量，具有高TOC值、高孔隙度、高孔隙结构参数和高含气性的特点，是海陆过渡相页岩有利勘探岩相。
为了进一步揭示海陆过渡相页岩非均质性强的特点，本文选择LY3井龙马溪组海相页岩进行对比研究（见表4）。
表4 研究区LY3井海陆过渡相和海相页岩优势岩相地质特征对比表（海相页岩数据据文献[20]）
研究区龙马溪组海相页岩有利岩相为富有机质硅质页岩，储集空间以有机质孔为主，孔隙度平均值为8.63%[20]。海陆过渡相龙潭组页岩的优势岩相为富有机质黏土页岩为主，以黏土矿物相关孔为主，孔隙度平均值为5.75%。海相页岩与海陆过渡相页岩相比，平均孔隙度大且孔隙度分布相对集中，体现了海陆过渡相页岩在储集物性方面具有更强的非均质性。另外不同的有机质类型导致了生烃能力和含气性的差异。
研究区海相页岩中孔隙类型相对简单，有机质孔占据绝对的优势[20,27-28]，而海陆过渡相页岩中黏土矿物相关孔是主要的孔隙类型，且其孔隙结构更为复杂。海相页岩孔体积均值小于海陆过渡相页岩，但比表面积明显更大，其孔体积和比表面积主要由介孔贡献。而海陆过渡相页岩中介孔也是孔隙结构参数的主要贡献者，但是宏孔对于孔体积的贡献不容忽视（见表2）。如前所述，海陆过渡相页岩的孔隙度分布范围更广，说明尽管其非均质性强，但仍不乏物性较好的有利层段。
古沉积环境的不同造成了TOC值的差异，海相页岩主要沉积在无氧环境[20]，虽然古生产力低于海陆过渡相页岩，但较好的保存条件有利于有机质保存（见图9a）。陆源碎屑输入量与海相页岩有机质聚集呈现负相关性关系（见图9b），表明陆源碎屑输入主要起到稀释有机质和破坏原有无氧环境的作用。相反，陆源碎屑是海陆过渡相页岩有机质的重要来源，其与TOC呈现正相关关系，较高的陆源碎屑输入量带来了陆生高等植物和营养元素，尽管海陆过渡相页岩整体沉积在含氧环境下，有机质保存条件较差，但仍能形成富有机质页岩（TOC＞2%）。
图9 海陆过渡相和海相页岩有机质富集机制分析图（海相龙马溪组页岩数据来自[20]）
由此可见，海陆过渡相页岩在物性、古沉积环境和有机质富集机制、以及含气性和有利岩相等方面都与海相页岩有明显差异。海陆过渡相页岩较强的非均质性使其地质特征及控制因素进一步复杂化，但并不影响其具有较大勘探潜力的有利层段，需要更加精细地开展基础地质研究。
四川盆地东南缘林滩场地区二叠系龙潭组海陆过渡相页岩发育贫有机质钙质页岩、贫有机质混合页岩、贫有机质黏土页岩和富有机质黏土页岩 4类岩相。不同岩相页岩TOC、孔隙度等参数差异明显，富有机质黏土页岩是研究区龙潭组页岩最有利的岩相。
页岩孔隙类型复杂，黏土矿物相关孔是最主要的孔隙类型，有机质孔发育程度差。物性影响因素复杂，其中黏土矿物含量是页岩物性的主控因素。
不同岩相页岩的矿物组成和TOC差异主要由陆源碎屑输入量和古生产力造成，控制含气性最主要的因素是TOC。在潮坪—潟湖沉积体系中，富有机质黏土页岩由于较高的陆源碎屑输入量，具有高TOC、孔隙度、孔隙结构参数和含气性的特点，是有利的岩相。
研究区LY3井海相页岩优势岩相为富有机质硅质页岩，以有机质孔为主，而海陆过渡相页岩优势岩相为富有机质黏土页岩，以黏土矿物相关孔为主；
海陆过渡相龙潭组页岩在TOC含量、孔隙度、孔隙结构参数等方面表现出均值低、分布范围广和非均质性强的特征。但仍不乏物性和含气性较高的有利勘探层段存在，在勘探实践中需加强研究，以提升勘探开发效率，降低勘探风险。
致谢：中国地质大学（北京）能源学院的冯越在论文写作中提供了诸多建议和帮助，在此表达感谢。
符号注释：
d——孔径，nm；
GR——自然伽马，API；
Rlld——深侧向电阻率，Ω·m；
Rlls——浅侧向电阻率，Ω·m；
SP——自然电位，mV；
TOC——总有机碳含量，%；
vf——骨架矿物孔体积，cm3/g；
vc——黏土矿物孔体积，cm3/g；
vo——有机质孔体积，cm3/g；
V——孔体积，cm3/g；
φCNL——补偿中子孔隙度，%；
ρ——密度，g/cm3；
φ——样品孔隙度，%；
ρb——样品密度，g/cm3；
ωf——骨架矿物质量分数，%；
ωc——黏土矿物质量分数，%；
ωo——有机质质量分数，%。